Вложенное понимание словаря python

{inner_k: myfunc(inner_v)} не является пониманием словаря. Это просто словарь.

Вы, вероятно, ищете нечто подобное:

 data = {outer_k: {inner_k: myfunc(inner_v) for inner_k, inner_v in outer_v.items()} for outer_k, outer_v in outer_dict.items()} 

Ради удобочитаемости не слишком усложняйте понимание словарей и перечислите их.

Добавление некоторых разрывов строк и отступов:

 data = { outer_k: {inner_k: myfunc(inner_v)} for outer_k, outer_v in outer_dict.items() for inner_k, inner_v in outer_v.items() } 

… делает очевидным, что на самом деле у вас есть одно «двумерное» понимание понятий. Вероятно, вы действительно хотите:

 data = { outer_k: { inner_k: myfunc(inner_v) for inner_k, inner_v in outer_v.items() } for outer_k, outer_v in outer_dict.items() } 

(это именно то, что предложил Блендер в своем ответе, с добавленными пробелами).