McMaster University и исследователи FAIR Meta предлагают новый подход машинного обучения, параметризуя электронную плотность с использованием подхода нормализующего потока

Макмастерский Университет и исследователи FAIR Meta представляют новый подход к машинному обучению параметризация электронной плотности с использованием нормализующего потока

Исследователи Макмастерского университета и FAIR Meta разработали новую методику машинного обучения (МО) для основанной на электронной плотности теории функционала плотности без орбиталей (OF-DFT). Этот метод МО оптимизирует функцию полной энергии и успешно воспроизводит электронную плотность в различных химических системах. Метод был применен для моделирования литиевого гидрида, водорода и воды, а эффективный по памяти метод градиентной оптимизации повышает точность за счет оптимизации лапласиана и решения функционалов Хартри и внешнего потенциала.

Существуют существующие методы расчета электронной энергии молекул, такие как традиционная теория функционала плотности Кон-Шэма (KS-DFT), которая основывается на молекулярных орбиталях. Однако был разработан неизученный подход, называемый OF-DFT, который использует электронную плотность для минимизации определенной точки и более подходит для комплексных систем.

OF-DFT – это электронно плотностно-ориентированный вычислительный подход в квантовой химии и физике конденсированного состояния, который предлагает преимущества перед KS-DFT для больших систем. Он определяет свойства основного состояния путем минимизации электронной плотности, соответствующие теоремам Хоэнберга-Кона. OF-DFT вводит уникальный подход с использованием ансамбля нормализации потока для параметризации и оптимизации электронной плотности, успешно воспроизводя ее для различных химических систем.

Предложенный метод оптимизации функции полной энергии в OF-DFT включает использование ансамбля нормализации потока для параметризации электронной плотности в различных химических системах. Это достигается с помощью непрерывных нормализующих потоков, которые преобразуют электронную плотность путем решения обыкновенных дифференциальных уравнений с помощью нейронной сети. Градиентные алгоритмы используются для оптимизации полной энергии, а метод Монте-Карло используется для соответствующих величин. Также используется метод градиентной оптимизации, эффективный по памяти, для решения лапласиана и функционалов, связанных с Хартри и внешними потенциалами в OF-DFT.

Метод успешно моделировал двухатомные молекулы, в частности ЛиГ, и провел обширные симуляции молекуловода и воды. Модель точно воспроизводила электронную плотность в различных химических системах, проявляя изменения плотности и потенциальной энергии на поверхности оптимизации молекул H2 и H2O. Сравнительный анализ с моделью Хартри-Фока с использованием базисного набора STO-3G показал более высокую плотность вокруг ядер в модели с непрерывным нормализующим потоком. Функционал плотности был вычислен с использованием экспоненциального скользящего среднего в течение процесса оптимизации.

В заключение, подход OF-DFT, использующий непрерывные нормализующие потоки для преобразования плотности, является многообещающим решением, свободным от ограничений, для точного описания электронной плотности и потенциальной энергии на поверхности для различных химических систем. Он позволяет воспроизводить высокую плотность вокруг ядер, как показано в исследовании с молекулами, такими как ЛиГ, водород и вода, что подчеркивает его потенциал для дальнейшего совершенствования и применения.

Будущая работа в расчетах электронной структуры OF-DFT может включать:

  • Усовершенствование ансамбля нормализующего потока для электронной плотности.
  • Расширение подхода непрерывного нормализующего потока на более сложные химические системы.
  • Проведение сравнительного анализа для оценки точности модели CNF.
  • Интеграция модели CNF с другими методами машинного обучения для повышения эффективности и точности.